北理工物理學(xué)院在籠目晶格材料CsV3Sb5等離激元研究方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期:2025-09-19 供稿:物理學(xué)院 攝影:物理學(xué)院
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日前,北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴教授團(tuán)隊(duì)王沖副教授、王秩偉教授與復(fù)旦大學(xué)物理系的晏湖根教授團(tuán)隊(duì)、上海交通大學(xué)戴慶教授/國家納米科學(xué)中心胡海研究員團(tuán)隊(duì)合作,通過低溫顯微紅外光譜測量技術(shù)首次觀測到了存在于籠目晶格材料CsV3Sb5薄膜中的范霍夫奇點(diǎn)帶間躍遷等離激元(VHS interband plasmon)現(xiàn)象,實(shí)現(xiàn)了對等離激元與范霍夫奇點(diǎn)關(guān)聯(lián)激發(fā)態(tài)間耦合的調(diào)控,為在關(guān)聯(lián)電子體系材料中調(diào)控光與物質(zhì)相互作用提供了新途徑。相關(guān)研究題目為Observation of Van Hove singularity interband plasmons in the kagome metal CsV3Sb5 for strong light- matter interactions,成果被發(fā)表在期刊《Science Advances》上【Sci. Adv.11,eadv4476(2025)】。
等離激元的激發(fā)、傳導(dǎo)、探測和調(diào)控作為現(xiàn)代光子學(xué)的一個(gè)重要分支,在生物、化學(xué)、能源和信息等領(lǐng)域顯示出重要的應(yīng)用前景。當(dāng)關(guān)聯(lián)電子材料與等離激元相結(jié)合時(shí),會表現(xiàn)出傳統(tǒng)貴金屬材料體系不具備的等離激元新穎性質(zhì),促進(jìn)等離激元光電器件的應(yīng)用發(fā)展。然而,關(guān)聯(lián)電子材料等離激元的研究更多停留在理論層面,很多理論預(yù)言的新穎現(xiàn)象還有待實(shí)驗(yàn)探索。當(dāng)其中的新穎量子現(xiàn)象與等離激元相互作用時(shí),其性質(zhì)會如何變化還是個(gè)未知領(lǐng)域。因此,尋找一種兼具本征關(guān)聯(lián)性質(zhì)和等離激元激發(fā)能力的材料體系,以研究不同關(guān)聯(lián)電子性質(zhì)下等離激元的響應(yīng)行為,具有重要意義。近年來發(fā)現(xiàn)的籠目晶格材料CsV3Sb5為此提供了理想平臺。該材料表現(xiàn)出豐富的關(guān)聯(lián)量子態(tài),包括電荷密度波、非常規(guī)超導(dǎo)以及反常霍爾效應(yīng)等。這些現(xiàn)象被認(rèn)為與費(fèi)米能級附近范霍夫奇點(diǎn)的態(tài)密度發(fā)散密切相關(guān)。同時(shí),它還具有較高的載流子濃度,適于開展遠(yuǎn)場紅外光譜等實(shí)驗(yàn)探測,為理解關(guān)聯(lián)體系中等離激元的產(chǎn)生與調(diào)控機(jī)制創(chuàng)造了優(yōu)越條件。

圖1 CsV3Sb5薄膜以及等離激元器件的紅外消光光譜測量。
根據(jù)以上討論啟發(fā),北理工研究團(tuán)隊(duì)通過對籠目金屬CsV3Sb5進(jìn)行機(jī)械剝離,成功制備出高質(zhì)量二維薄膜,并在低溫吸收光譜中觀測到兩個(gè)特征吸收峰,分別對應(yīng)于電荷密度波激發(fā)態(tài)和范霍夫奇點(diǎn)處的帶間躍遷吸收峰(圖1)。為探究等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)間的耦合現(xiàn)象,研究團(tuán)隊(duì)通過將等離激元器件制備在介電常數(shù)較低的單晶金剛石襯底上,并精確控制光柵條帶的寬度,實(shí)現(xiàn)等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)耦合模式的探測,發(fā)現(xiàn)了等離激元吸收峰受電荷密度波產(chǎn)生影響的異常展寬以及峰位移動現(xiàn)象(圖2)。通過更換介電常數(shù)更高的CaF2襯底,研究團(tuán)隊(duì)將等離激元共振能量調(diào)制到范霍夫奇點(diǎn)處帶間躍遷能量附近,在低溫下成功觀測到兩者耦合所產(chǎn)生的雜化模式。圖3A清晰的展示出在5K下色散曲線呈現(xiàn)的反交叉行為,研究團(tuán)隊(duì)將這種模式稱為范霍夫奇點(diǎn)帶間躍遷等離激元。通過變溫實(shí)驗(yàn)測量并利用耦合諧振子模型進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)了耦合強(qiáng)度g在電荷密度波轉(zhuǎn)變溫度附近的強(qiáng)調(diào)制作用,并且屏蔽長度
也隨溫度發(fā)生明顯變化(圖3),充分體現(xiàn)出電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對等離激元行為的深度調(diào)控。

圖2 CsV3Sb5中等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)之間的耦合。

圖3 CsV3Sb5范霍夫奇點(diǎn)帶間躍遷等離激元色散及其耦合模式溫度調(diào)控。
這種屏蔽長度 ρ? 的強(qiáng)調(diào)制作用直接影響高能等離激元的色散關(guān)系,為利用關(guān)聯(lián)效應(yīng)調(diào)控等離激元提供了新途徑。依托范霍夫奇點(diǎn)帶間等離激元的調(diào)制效應(yīng),所形成的雜化模式也為操控范霍夫奇點(diǎn)動力學(xué)提供了光學(xué)手段。這一點(diǎn)尤為重要,因?yàn)榉痘舴蚱纥c(diǎn)與超導(dǎo)、電荷密度波等多種關(guān)聯(lián)態(tài)的形成機(jī)制密切相關(guān)。總體而言,本工作揭示了等離激元與范霍夫奇點(diǎn)相關(guān)激發(fā)態(tài)之間的耦合效應(yīng),不僅為光–物質(zhì)相互作用研究提供了新方法,也開辟了以等離激元作為“光學(xué)探針”探索關(guān)聯(lián)材料激發(fā)態(tài)的新方向。
北理工物理學(xué)院姚裕貴教授及其團(tuán)隊(duì)的王沖副教授、復(fù)旦大學(xué)晏湖根教授、上海交通大學(xué)戴慶教授、國家納米中心胡海研究員為通訊作者,博士生孟祥開為論文第一作者。上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金和北京市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
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